年，郑成功攻克台湾，授予陈永华咨议参军。同年5月，郑成功病死台湾，其子郑经继位。郑经很是倚重他，军国大事必询问他。永历十八年(1664年)，金门、厦门失陷，陈永华随郑经回到台湾。第二年，晋升勇卫，并加监军御史之职。
回到台湾后的陈永华首先做的就是亲自考察台湾南北各社，弄清开垦情况，回来后颁布屯田制度，进行屯田垦殖。土地刚开垦时就一年三熟，不仅戍守之兵，而且当地居民都可以丰衣足食。在农闲时候又进行军事操练，所以人人都有勇知方，先公而后私。
1665年，陈永华向郑经提出“建圣庙，立学校”的建议。但郑经认为：“荒服新创，不但地方局促，而且人民稀少，姑暂待之将来。”陈永华引经据典，力陈教育之重要。他认为，台湾沃野千里，远滨海外，民风纯朴，若能举贤才以助理，经过一段时间教养生息，便能赶上中原地区。应当择地建立圣庙，设学校“以收人才，庶国有贤士，邦本自固，而世运日昌矣”。郑经被说服，同意设立学校，发展台湾文教事业，并授命陈永华负责有关事宜。
陈永华创建一套自上而下较为完整的教育体系。全台设立“国子监”，为最高学府，各府、州、县设立“府学”、“州学”、“县学”。推行大陆的科举制度。规定台湾儿童必须“八岁入小学，课以经史文章”。三年两试，“照科、岁例开试儒童。州试有名送府，府试有名送院，院试取中，准充入太学，仍按月月课。三年取中试者，补六官内都事，擢用升转”。于是，台湾人民“自是始奋学”。教育和科举制度的施行，促进了中华传统文化在台湾的传播。
其次，陈永华在自己的府邸承天府宁南坊择地建造圣庙学院。1666年春正月，圣庙建成，旁建明伦堂。三月，又建学院，陈永华亲任主持，聘请礼官叶亨为国子助教。学校初建，急需大量的教育人才。陈永华一方面通过各种途径延聘大陆知识分子渡台，“以教秀士”。另一方面，当时迁居台湾的明代遗臣“多属鸿博之士”，鼓励他们发挥余热，协助传播中原文化。
1674年，陈永华任东宁总制使。这时三藩叛乱，受耿精忠约，郑经率师伐清。郑经子郑克臧监国，陈永华于是协助女婿郑克臧总管台湾政务，遂遭冯锡范、刘国轩嫉恨排挤。16
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